近日，北京大学化学与分子工程学院应用化学系刘志博团队在CCS Chemistry 上发表了题为“Radiolytic Nitrous Oxide Valorization from Complex Exhaust Gas”的研究工作。该工作以电离辐射为赋能方式，能够直接利用含有一氧化二氮（N₂O）的复杂废气，实现高选择性苯一步氧化合成苯酚，为温室气体的“变废为宝”提供了新的技术路径。

N₂O是仅次于二氧化碳、甲烷的第三大温室气体，其全球变暖潜能值约为二氧化碳的300倍，具有较长的大气寿命（116 ± 9年）。此外，己二酸和硝酸等工业生产过程会排放大量含N₂O废气，持续带来环境压力。从可持续化学的角度，将废气中的N₂O转化为高附加值化学品是一种具有吸引力的策略。然而，N₂O的活化通常需要高温高压（>150°C，5–20 MPa）的苛刻条件，限制了其作为温和氧化剂的实际应用。因此，开发简易、高效、兼容性强的N₂O高值化利用技术具有重要意义。

图1 辐射驱动的废气资源化利用

基于前期辐射驱动物质转化的研究工作，该工作提出了辐射驱动的废气资源化利用策略。通过利用溶剂辐解产生的电子，可高效还原N₂O生成氧原子阴离子自由基（O^·−），进而在室温、无催化剂的条件下实现苯一步氧化合成苯酚。实验结果表明，即使在含有氮气、氧气、二氧化碳、一氧化碳、水蒸气等多种组分的复杂废气气氛下，苯酚的选择性仍可达到~85.3%，表现出良好的实际应用潜力。通过结合工业电子束辐照技术，可进一步提高苯酚的生产速率，显著优于现有苯一步氧化合成苯酚的各类方案，具备规模化放大的可行性。

该工作发展了辐射驱动的废气资源化利用策略，为含N₂O废气的再利用提供了新的方案，为可持续化学的发展提供了新的思路。

北京大学化学与分子工程学院刘志博教授为该论文通讯作者，北京大学化学与分子工程学院博士研究生徐洋和田芃为论文共同第一作者。该工作得到了北京大学化学与分子工程学院、北大-清华生命科学联合中心、北京分子科学国家研究中心、中华人民共和国科学技术部、国家原子能机构、国家杰出青年科学基金、新基石科学基金会的资助。

原文链接：https://pubs.chemsoc.org.cn/doi/10.31635/ccschem.026.202607458

北京分子科学国家研究中心