在中国科学院和国家自然科学基金委的支持下，化学研究所有机固体实验室陈建毅研究员围绕二维 COFs及其异质结构薄膜的大面积可控制备，以及结构-性能调控方面开展了深入的研究，并取得了系列研究进展（Angew. Chem. Int. Ed. 2022,61,e202113067；Nat. Commun. 2022,13,1411；Nat. Commun. 2022,13,7599；J. Am. Chem. Soc. 2023,145,26900；Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63: e202317876;Nat. Commun. 2024,13,10487）。

近期，该研究团队创新性地提出了一种基于单层n型半导体二硫化钼（MoS₂）诱导生长的策略，成功实现了大面积、高度取向的COFs基PN异质结薄膜的原位制备，并用于光催化合成H2O2。实验数据显示，所制备的取向型COFs/MoS2薄膜展现出高度有序的层间堆叠结构以及给体-受体单元的定向排列特性。这种独特的结构为光催化反应构建了高效的电荷传输路径，有效克服了传统无序COFs材料在性能上的局限性。借助PN异质结内建电场的协同作用，该薄膜实现了高达8154 μmol·g–1·h–1的光催化产率。进一步的机理研究表明，COFs/MoS2的取向结构能够显著促进光生电子-空穴对沿分子骨架及层间堆叠方向的高效分离与传输，从而显著提升光催化合成H₂O₂的性能。该项工作不仅发展了单分子层MoS2诱导自组装技术用于超薄有序COFs薄膜的可控自组装，成功构建了COFs基PN异质结薄膜催化剂，还深入探究了调控PN结取向对光生载流子分离效率及传输动力学的影响机制。该工作为COFs基PN异质结构在光催化合成H₂O₂领域的研究与应用奠定了坚实基础。相关研究工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上（https://doi.org/10.1002/anie.202505491），文章第一作者为化学所刘明辉博士和北京大学博士生徐亚超，通讯作者为陈建毅研究员、北京大学郭少军教授和北京化工大学刘友星副教授。

图 （a）亚胺连接的TAPB-DMTA COFs材料制备过程示意图。不溶性COFs团簇在溶液中或SiO2/Si基材表面聚集，形成堆叠颗粒形态（I），

以及在MoS2表面生长定向COFs膜，构建取向PN异质结构膜（II）。（b）增强光催化活性的机制。

北京分子科学国家研究中心有机固体实验室