贾迪课题组在利用光散射量化复杂凝胶体系中动态弱键的强度及物理交联点密度方面取得重要进展
近日,在科技部,自然科学基金委和中国科学院的支持下,化学研究所高分子物理与化学实验室贾迪课题组利用动态光散射技术(图a)揭示了复杂凝胶体系中物理弱键动态缔合-解离的多层级微观动力学普适性定律,并且发展了量化动态物理弱键的强度和凝胶中物理交联点密度的新型表征方法。他们与美国马萨诸塞大学阿默斯特分校高分子系的M. Muthukumar教授合作,深入阐释了实验上所观测到的凝胶多层级微观动力学的物理本质(图b-c)。
研究人员利用动态光散射表征复杂凝胶材料体系,首次报道了动态可逆物理凝胶的动力学相关函数呈现出“stretched”指数衰减模式,且衰减指数β恒定为1/3,这是对过去五十年来传统化学凝胶的相关函数均呈现纯指数衰减这一结果的重要补充。当动态弱键在凝胶交联点中占主导时,会出现物理弱键的动态缔合-解离多层级微观动力学,这一微观动力学的集合行为在宏观上体现为动力学相关函数呈现出“stretched”指数衰减模式,且衰减指数β恒定为1/3,具有普适性(图d)。此外,其相关函数中的特征弛豫时间τβ与凝胶中动态物理键的键能正相关,因此可以通过特征弛豫时间τβ来量化凝胶中物理键的平均键能(图e)。反之,当化学共价键在凝胶交联点中占主导时,该多层级微观动力学就会消失,其相关函数会呈现出传统的纯指数衰减模式。
该新型多层级微观动力学定律对凝胶体系具有普适性,研究人员对各种复杂凝胶体系例如天然丝素蛋白凝胶、仿生黏液凝胶、DNA凝胶等进行动态光散射测试(图f),通过其相关函数是否呈现“stretched”指数衰减模式,可以评估凝胶中的物理交联点密度,并通过其特征弛豫时间来量化凝胶中物理键的平均键能。
该工作对评估生命体系中凝聚态的动态弱键、设计可回收凝胶材料等具有重要参考价值。相关研究成果发表在Nat. Commun.,2025,16,3247。论文第一作者为化学所博士生赵怡慧,通讯作者为化学所贾迪研究员和美国马萨诸塞大学阿默斯特分校的M. Muthukumar教授。
利用动态光散射揭示复杂凝胶体系中物理弱键动态缔合-解离的多层级微观动力学普适性定律
北京分子科学国家研究中心
2025年4月9日