开路电压的提升是提高钙钛矿/有机叠层太阳能电池效率的关键因素。在钙钛矿太阳能电池中，宽带隙钙钛矿吸光层与C60电子传输层界面处经常存在严重的界面复合，表面态诱导的导带费米能级钉扎效应会造成电压损失。为降低界面处的电压损失从而提升太阳能电池效率，钝化宽带隙钙钛矿吸光层与C60电子传输层的界面是一种有效的策略。

在国家自然科学基金委、中国科学院先导项目和科技部重点研发计划的支持下，化学所有机固体院重点实验室李永舫/孟磊团队在前期研究的基础上，对钙钛矿/有机叠层太阳电池进行了深入研究。他们研究了具有顺反异构特性的1,4-环己二胺分子对于宽带隙钙钛矿表面的钝化机制（图1a），系统性的揭示了两种顺反异构的钝化剂分子所导致的钙钛矿表面结构差异，最终筛选出拥有优势构型的顺式钝化分子（cis-CyDAI2）。结合理论计算与X射线研究了顺反两种钝化剂分子结构导致的钙钛矿表面结构差异，通过研究不同钝化分子处理的钙钛矿薄膜的光致发光量子产率，提取得到了相应的准费米能级分裂（图1b），发现cis-CyDAI2处理的钙钛矿薄膜有更高的理论开路电压。进一步地，他们通过紫外光电子能谱与表面开尔文力显微镜等测试手段发现，cis-CyDAI2会导致宽带隙钙钛矿表面费米能级上升，削弱表面钉扎效应，与电子传输层有更好的接触。最终在具有1.88 eV带隙的宽带隙钙钛矿单结电池中获得了 1.36 V的开路电压与18.4%的光电转换效率。该策略为宽带隙钙钛矿太阳能电池降低电压损失提供了全新思路。

最终，他们结合窄带隙有机材料底电池构建了钙钛矿/有机叠层太阳能电池（图1c），获得了26.4%的光电转换效率（图1d）（经第三方认证为25.7%），为目前报道的钙钛矿/有机叠层太阳电池的最高效率。相关研究成果近期发表在《自然》上（Nature.2024,DOI:10.1038/s41586-024-08160-y ），文章的共同第一作者为博士生蒋鑫和秦书诚博士，通讯作者为化学所孟磊研究员、李永舫院士和德国波茨坦大学Felix Lang教授。

图1. (a) 钙钛矿钝化剂CyDAI2化学结构 (b) 通过测试不同条件下薄膜的准费米能级分裂和器件的开路电压总结的电压损耗示意图 (c) 钙钛矿-有机叠层太阳能电池结构示意图以及扫描电镜截面图 (d) 太阳能电池的电流密度-电压曲线

北京分子科学国家研究中心有机固体院重点实验室

2024年10月16日